Im Februar 2013 nahm Garín dann erstmals an einem Turnier der ATP Tour teil. In Viña del Mar erhielt er von der Turnierleitung eine Wildcard und erreichte die zweite Runde, wo er schließlich an Jérémy Chardy scheiterte. Bei den Profis spielte er regelmäßig ab 2014. Von 2014 bis 2016 gewann er acht Turniere im Einzel- und ein Turnier im Doppelwettbewerb auf der ITF Future Tour. Im April 2014 gewann er an der Seite von Nicolás Jarry in Santiago de Chile auch sein erstes Challenger-Turnier. Im Jahr 2015 erreichte er gemeinsam mit seinem Landsmann Juan Carlos Sáez das Doppelfinale von Mailand und Porto Alegre. Im Folgejahr spielte er zwei weitere Doppelfinals auf der Challenger-Tour: in Cortina d’Ampezzo und Montevideo. Er konnte in Lima erstmals im Einzel ein Challenger-Turnier gewinnen, nachdem er vorher höchstens Halbfinals dieser Spielklasse erreicht hatte. Im Jahr 2017 stand er in Wimbledon zum ersten Mal in der Hauptrunde eines Grand-Slam-Turniers, wo er jedoch in der ersten Runde ausschied.
Bis 2018 stagnierte Garíns Leistung auf der Tour, ehe er auf der Challenger Tour sechs Finals erreichte und drei Turniere – in Campinas, Santo Domingo und Lima – gewinnen konnte. Aufgrund dieser guten Leistungen, stieß er in die Top 100 der Tennisweltrangliste vor, wo er sich etablierte.
Im Jahr 2019 spielte er ausschließlich auf der ATP Tour, wo er seine ersten drei Endspiele erreichte. Das erste verlor Garín in São Paulo gegen Guido Pella in zwei Sätzen. Kurz danach gewann er beim Turnier in Houston im April seinen ersten Titel auf der ATP Tour. Im Finale schlug er Casper Ruud mit 7:6, 4:6, 6:3. Einen Monat später folgte der Turniersieg in München. Anfang 2020 gewann er zunächst das Turnier in Córdoba und wenige Wochen später in Rio de Janeiro seinen ersten Titel bei einem ATP-Tour-500-Turnier, als er im Finale Gianluca Mager schlug. Dadurch erreichte er mit dem 18. Rang ein neues Karrierehoch. Nachdem aufgrund der COVID-19-Pandemie eine Turnierpause eingelegt wurde, erreichte Garin im September in Hamburg das Halbfinale, in dem er gegen den Griechen Stefanos Tsitsipas ausschied.
Im Frühjahr 2021 gewann Garín das Einzel in Santiago de Chile. In diesem Jahr erreichte er sowohl bei den French Open als auch in Wimbledon das Achtelfinale.
In der Play-off-Begegnung gegen Italien gab er im September 2012 sein Debüt für die chilenische Davis-Cup-Mannschaft, bei dem er sein Spiel gegen Simone Bolelli in zwei Sätzen verlor. Insgesamt wurde er für 16 Begegnungen nominiert, bei denen er 13 seiner 27 Matches gewinnen konnte.
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Chile
Houston
Casper Ruud
München
Matteo Berrettini
Córdoba
Rio de Janeiro
Lima (1)
Santo Domingo
Pedro Sousa
Mauthausen
Montevideo