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Geboren in Nashville, kam Leroy Carr in jungen Jahren nach Indianapolis. Er brachte sich selbst das Klavierspielen bei. Er verließ die Schule, um sich auf der Straße durchzuschlagen. Da die Musik nicht genug einbrachte, musste er die verschiedensten Jobs annehmen. So war er auch beim Zirkus und bei der Armee. Zeitweise war er auch verheiratet.
1928 machten Carr und Blackwell erste Aufnahmen für Vocalion, darunter den Hit How Long How Long Blues. In den Jahren bis zu Carrs Tod gehörte das Duo zu den populärsten Blues-Interpreten in den Staaten und nahmen zahlreiche Bluesklassiker auf. Neben „How Long...“ zählten noch „Alabama Woman Blues“, „Midnight Hour Blues“, „Blues Before Sunrise“, „Hurry Down Sunshine“, „Shady Lane Blues“ und viele andere dazu. Carr erlag jedoch den Verlockungen des Alkohols. Seine Alkoholabhängigkeit führte schließlich im April 1935 zu seinem vorzeitigen Tod.
Leroy Carr gilt als der Komponist von über 200 Blues-Titeln, darunter How Long How Long Blues (später auch von T-Bone Walker sowie von Eric Clapton aufgenommen), We're Gonna Rock You (von Memphis Slim bearbeitet), Naptown Blues (von Wes Montgomery verjazzt), Prison Bound Blues, When The Sun Goes Down, Blues Before Sunrise und viele mehr. Allein für den How Long How Long Blues führt der All Music Guide 497 Treffer an. Er beeinflusste zahlreiche Blues-Musiker, darunter Größen wie Robert Johnson, Otis Spann und Champion Jack Dupree, um nur einige zu nennen.