Erste internationale Erfahrungen sammelte Toby Harries im Jahr 2015, als er bei den Jugendweltmeisterschaften in Cali in 20,92 s den sechsten Platz im 200-Meter-Lauf belegte und bei den anschließend stattfindenden Commonwealth Youth Games in Apia in 20,56 s die Silbermedaille gewann. 2017 siegte er bei den U20-Europameisterschaften in Grosseto in 20,81 s und 2019 belegte er bei den U23-Europameisterschaften in Gävle in 21,17 s den vierten Platz. Zudem qualifizierte er sich mit der britischen 4-mal-400-Meter-Staffel für die Weltmeisterschaften in Doha, bei denen er im Finale aber nicht das Ziel erreichte.
2016 wurde Harries britischer Hallenmeister im 200-Meter-Lauf.